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Vittadello, Laura (2018) Microscopic Insights in Photo-Induced Charge Transport in Fe:LiNbO3. [Ph.D. thesis]

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Abstract (english)

The description of charge transport phenomena in polar oxide materials has up to now numerous unclear points, unlike for what happens for semiconductors and conductors where the band model explain exhaustively their properties. First studies on ionic insulators highlighted the necessity to introduce new concepts and a new transport theory, without which it would not be possible to explain convincingly the photo-electrical behaviour of these materials. One of these key concepts is the polaron, introduced the first time by L. D. Landau in 1933, to explain some new properties exhibited by alkali halide. A strong electron - phonon interaction characterizes these materials thanks to which the electron can induce a local distortion through Coulombian interaction. This mechanism produces a potential well localizing the electron. A polaron can be thought as a quasi-particle composed by a charge auto-localized and the relative lattice distortion that moves as a whole. Under particular conditions, it can move by thermally assisted hopping, diffuse in the material or be trapped by point defects having an attractive potential. Moreover, the polaron constitutes a localized state in the band gap, which can absorb the light releasing the trapped charge to higher energy levels. The coexistence of all these processes, under specific conditions of illumination and temperature, determine the light-induced charge transport phenomena, which are the object of this thesis. The material chosen for this research is lithium niobate (LiNbO3). Besides its technological interest, since it is largely applied for nonlinear optic and holography, it is a prototype system for polaron study, among similar polar oxides. Another advantage provided by this material is that its electrical transport properties can be studied in a convenient way via optical measurements. The purpose of this study is the creation of a predictive model describing transport properties of the material starting from its microscopic composition and the external experimental conditions to which it is exposed. We performed a set of experiments on a series of well-characterized samples and compared them with the results of numerical modelling. The main results are a quantitative estimate of some poorly known microscopic polaron parameters and, by consequence, the development of a quantitative numerical tool able to predict the behaviour of the material, in a wide range of temperature and compositions. Several new ideas concerning a semi-analytical modelling for this system were also developed and tested, together with some interesting concepts for future research, traditionally not applied in lithium niobate community, such as the physics of anomalous diffusion of polarons among a disordered defect network.

Abstract (italian)

La descrizione dei fenomeni del trasporto di carica in materiali ossidi polari ha ancora numerosi punti oscuri, a differenza di quanto accade per i semiconduttori e conduttori, per i quali il modello a bande spiega in modo esaustivo le loro proprietà. I primi studi negli isolanti ionici misero in evidenza la necessità di introdurre nuovi concetti e una nuova teoria di trasporto, senza la quale non sarebbe possibile spiegare in modo convincente il comportamento foto-elettrico di questi materiali. Uno di questi concetti chiave è quello di polarone, introdotto per la prima volta da L. D. Landau nel 1933, per spiegare alcune nuove proprietà manifestate dagli alkali halidi. Una forte interazione elettrone-fonone caratterizza questi materiali, grazie alla quale l’elettrone induce una distorsione locale del reticolo tramite interazione Coulombiana. Questo meccanismo produce une potenziale che localizza l’elettrone. Un polarone può essere pensato come una quasi-particella composta da una carica auto-intrappolata e dalla relativa distorsione reticolare che si muovono come un tutt’uno. Sotto particolari condizioni il polarone può muoversi per hopping termicamente assistito, diffondere nel materiale o essere intrappolato da difetti aventi un potenziale attrattivo. Inoltre, il polarone costituisce uno stato localizzato nel band gap, che può assorbire la luce rilasciando la carica intrappolata. La coesistenza di tutti questi processi, per specifiche condizioni di illuminazione e temperatura, determina i fenomeni di trasporto fotoindotto, oggetto di questa tesi. Il materiale scelto per questa ricerca è il niobato di litio (LiNbO3). Oltre al suo grande interesse tecnologico, dato che esso è largamente utilizzato in ottica nonlineare e olografia, risulta un sistema prototipo per lo studio dei polaroni tra tutti i materiali ossidi polari. Un altro vantaggio risiede nel fatto che le proprietà elettriche del materiale possono essere studiate in modo conveniente attraverso misure ottiche. L’obiettivo di questo studio è la creazione di un modello che descriva le proprietà di trasporto del materiale, partendo dalla sua composizione microscopica e dalle condizioni sperimentali alle quali è esposto. Per fare questo sono stati condotti un set di esperimenti in campioni creati ad hoc e confrontati con i risultati di simulazioni numeriche. I risultati principali sono la stima quantitativa di alcuni parametri microscopici polaronici poco noti e, di conseguenza, lo sviluppo di uno strumento numerico capace di predire il comportamento del materiale in un grande range di temperature e composizioni. Nuove idee riguardanti un modello semi-analitico sono state anche discusse e testate, assieme a nuovi e interessanti concetti tradizionalmente non applicati al niobato di litio, come quello della diffusione anomala dei polaroni in un network di difetti disordinati.

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EPrint type:Ph.D. thesis
Tutor:Bazzan, Marco
Ph.D. course:Ciclo 30 > Corsi 30 > SCIENZA E INGEGNERIA DEI MATERIALI E DELLE NANOSTRUTTURE
Data di deposito della tesi:10 January 2018
Anno di Pubblicazione:06 January 2018
Key Words:lithium niobate, polaron, anomalous diffusion, photo-induced transport, photorefractive effect, modelling
Settori scientifico-disciplinari MIUR:Area 02 - Scienze fisiche > FIS/03 Fisica della materia
Struttura di riferimento:Dipartimenti > Dipartimento di Fisica e Astronomia "Galileo Galilei"
Codice ID:10632
Depositato il:25 Oct 2018 15:57
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