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Kalinic, Boris (2014) Synthesis and characterization of plasmonic nanostructures with controlled geometry for photonic applications. [Tesi di dottorato]

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Abstract (inglese)

The purpose of the present thesis is the study of the interaction of plasmonic and pre-plasmonic nanostructures with an emitter in close proximity. The investigation was carried out following different approaches but always with the aim of inserting the experimental results in the frame- work of new or existing theoretical models in order to better understand the photophysical nature of the interaction. To this aim in the framework of this thesis different nanoarchitectures have been synthesised and coupled to Er-doped silica layers. The choice of Erbium as emitting source was driven by the great technological importance of this rare earth in photonics and optoelectronics, connected to the characteristic emission at 1540 nm that matches the window of minimum transmission loss for silica. For this reason the first step of the research activity was devoted to the optimization of the Erbium photoluminescent properties in silica.
When an emitter is placed near an interface, its optical properties will be modified. To describe this variation different contributions have to be taken into account: the variation of the local density of state due to the reflection from the interface, the coupling of the emitted radiation with propagating surface plasmons on the metal-dielectric interface and the dissipation in the overlayer. All these aspects have been studied in detail for different overlayer materials demonstrating that the strong control of the excited state lifetime of the emitter can be obtained by tailoring the dielectric properties of the overlayer and the separation distance from the interface.
Nanostructuring the overlayer offers further opportunities for changing the optical properties of a nearby emitter. Among different plasmonic nanostructures, nanohole arrays (NHAs) can represent the ideal candidate for this purpose due to their extraordinary optical transmission (EOT): at specific frequencies determined by the hole periodicity, the light transmitted through the NHA is orders of magnitude higher than the one predicted with the classical diffraction theory. When the EOT peak was tailored with the emission wavelength of the emitter strong plasmonic coupling was demonstrated, leading to lifetime shortening with almost no dissipation in the overlayer.
The improvement of the optical performances of an emitter can be obtained not only acting on the decay from the excited state but also increasing the excitation efficiency. For this purpose, an interesting possibility that has been explored is the sensitization by of ultra-small molecular-like metal nanoclurters (NCs) produced by ion implantation. Noble metal NCs can indeed efficiently absorb light through broad-band interband transitions and transfer energy to a nearby emitter, acting as efficient nanoantennae for excitation of the emitter. Such interaction leads to the increase of the effective excitation cross-section by several orders of magnitude.
Finally, all the obtained results allowed the development of predictive models that can be used in the design of novel devices for different photonic applications

Abstract (italiano)

Lo scopo del presente lavoro di tesi è l’analisi dell’interazione di nanostrutture plasmoniche e pre-plasmoniche con un emettitore. Lo studio è stato condotto seguendo diversi approcci, ma sempre con il fine di confrontare i risultati sperimentali con modelli teorici sia già noti che nuovi, in modo da comprendere appieno la natura foto-fisica dell’interazione. In questo senso nell’ambito della presente tesi diverse nano-architetture sono state sintetizzate ed accoppiate con film sottili di silice drogata con erbio. La scelta dell’erbio come emettitore è stata dettata dalla sua grande importanza tecnologica della terra rara nella fotonica e nell’optoelettronica, associata alla caratteristica emissione radiativa a 1540nm, che si trova nella finestra di minimo assorbimento ottico della silice. Per questa ragione il primo passo dell’attività di ricerca è stato volto all’ottimizzazione delle proprietà di fotoluminescenza dello ione erbio in silice.
Quando un emettitore è posto in prossimità di un film sottile le sue proprietà ottiche vengono modificate. Per descrivere tale variazione è necessario tenere conto di contributi differenti: la variazione della densità locale degli stati dovuta alla riflessione all’interfaccia, l’accoppiamento della radiazione emessa con plasmoni di superficie propaganti sull’interfaccia metallo-dielettrico e infine la dissipazione nel film. Tutti questi aspetti sono stati studiati in dettaglio per film di diversi materiali, dimostrando che un ottimo controllo sul tempo di vita dello stato eccitato può essere ottenuto agendo sulle proprietà dielettriche del film e sulla distanza di separazione tra l’emettitore e l’interfaccia.
La nanostrutturazione del film può offrire ulteriori opportunità nella modifica delle proprietà ottiche di un emettitore. Tra le diverse nanostrutture plasmoniche, i nanohole arrays (NHAs) possono essere visti come i candidati ideali per questo scopo grazie alla loro trasmissione ottica straordinaria (EOT): a determinate lunghezze d’onda definite dalla periodicità dei buchi e dalle proprietà dielettriche dei materiali coinvolti, la luce trasmessa attraverso il NHA è ordini di grandezza più grande rispetto a quella predetta dalla teoria classica della diffrazione. Quando il picco della EOT è risonante con la lunghezza d’onda di emissione dell’emettitore, è stato dimostrato un forte accoppiamento plasmonico che porta ad un marcato accorciamento del tempo di vita nella quasi assenza di dissipazione nella nanostruttura.
Il miglioramento delle proprietà ottiche di un emettitore può essere ottenuto non solamente agendo sulla parte emissiva del processo, ma anche aumentando la probabilità di eccitazione. A questo scopo, una possibilità interessante è offerta dalla sensitizzazione da aggregati metallici ultra-piccoli ottenuti per impiantazione ionica. Cluster di metalli nobili composti da 10–20 atomi possono infatti assorbire efficientemente la radiazione di eccitazione attraverso transizioni interbanda e trasferire l’energia a un emettitore posto nelle vicinanze, agendo in questo modo da efficienti nanoantenne. Tale interazione può portare ad un aumento della sezione d’urto di eccitazione efficace di diversi ordini di grandezza.
Infine, tutti questi risultati hanno permesso lo sviluppo di modelli predittivi che possono essere utilizzati nella progettazione di nuovi dispositivi per diverse applicazioni fotoniche

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Tipo di EPrint:Tesi di dottorato
Relatore:Mattei, Giovanni
Dottorato (corsi e scuole):Ciclo 26 > Scuole 26 > SCIENZA ED INGEGNERIA DEI MATERIALI
Data di deposito della tesi:31 Gennaio 2014
Anno di Pubblicazione:30 Gennaio 2014
Parole chiave (italiano / inglese):Plasmonic, Nanostructures, Nanohole Array, Erbium, Photoluminescence, Metal cluster, Photonic applications
Settori scientifico-disciplinari MIUR:Area 02 - Scienze fisiche > FIS/03 Fisica della materia
Struttura di riferimento:Dipartimenti > Dipartimento di Fisica e Astronomia "Galileo Galilei"
Dipartimenti > Dipartimento di Scienze Chimiche
Codice ID:6812
Depositato il:14 Nov 2014 12:38
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